Vào cuối thế kỷ 19, Allen Walker chính thức gia nhập tổ chức Exorcist và bắt đầu đi tiêu diệt các sinh vật được gọi là Akuma; vũ khí cơ khí do Thiên niên kỷ Earl với những linh hồn đau khổ của người chết. Allen có một con mắt bị nguyền rủa và vũ khí chống Akuma, mang sức mạnh của "Innocence", một món quà dành cho anh là một tông đồ của Chúa.
Yusuke Yotsuya là một học sinh lớp 9, sống thực tế, không thân thiện và không hề tham gia bất cứ hoạt động trong CLB nào. Đến một ngày nọ, cậu cùng hai người bạn nữ cùng lớp đã bất ngờ bị chuyển đến một thế giới khác, nơi mà họ phải hợp tác với nhau để chống chọi lại cuộc sống ở thế giới mới.
Once, the land of Togenkyo was a peaceful land, where humans and yokai lived together. Then, however, men appeared who tried to revive Gyumaoh, the Great Yokai who was slain by the war god Nataku Taishi and buried in Houtou Castle 500 years ago, by using a forbidden combination of chemistry and magic
CLB Robot của trường Chuuoutanegashima đang đứng trước nguy cơ giải tán. CLB chỉ có 2 thành viên là Kaito Yashio, 1 nam sinh chỉ chăm chỉ chơi game đối kháng robot, và ko quan tâm đến CLB. 1 nữ sinh ăn hại, táo bạo có tên Akiho Senomiya, muốn hoàn thành chế tạo 1 con robot. 1 ngày kia Kaito phát hiện ra 1 bản báo cáo viết về A.R, trong này còn có 1 bản cáo trạng về âm mưu của người có tên Kou Kimishima.
Câu chuyện kể về một cô gái tình cờ gặp một chàng trai với một mớ nhạc cụ khác thường. Cuộc gặp gỡ tình cờ này chính là giữa một nữ ca sĩ đầy hi vọng và một người chơi shamisen – loại nhạc cụ 3 dây truyền thống của Nhật Bản. Hai số phận đã được gắn kết lại với nhau bằng âm nhạc.