Ba cô gái tên là Anita, Michelle và Maggie được thuê để bảo vệ 1 tác giả người Nhật là Nenene Sumiregawa trong thời gian cô ở Hồng Kông. Trong 1 sự cố họ đã cứu lấy Nenene, cô đã phát hiện ra "Chị em nhà Giấy" có khả năng điều khiển giấy - một khả năng mà người bạn bị mất của cô - Yomiko "The paper Readman" đã từng sử dụng. Sau sự cố máy bay, 3 chị em nhà giấy đến ở nhà Nenene tại Nhật và mọi chuyện bắt đầu từ đây...!
Lấy bối cảnh 10 năm sau Nanoha As. Nanoha, Fate và Hayate lúc này đã là những thành viên chủ chốt của Cục quản lý Không gian và Thời gian. Họ đóng vai trò là những người hướng dẫn cho thế hệ pháp sư tiếp theo là Subaru, Tiana, Caro và Erio. Đồng thời, mọi người sẽ phải chiến đấu với kẻ thù từ Project F, chính là chương trình mà mẹ của Fate đã tham gia trước kia.
Muốn đạt được thứ gì phải đưa ra một thứ gì khác có giá trị tương đương Đó là quy tắc cơ bản nhất mà mọi nhà giả kim đều ghi nhớ và thấu hiểu. Thế nhưng, Edward Elric và Alphonse Elric đã bỏ qua quy luật ấy, cố gắng dùng thuật giả kim đưa người mẹ đã chết trở về với trần gian. Hậu quả, Ed mất đi chân trái, Al mất toàn bộ cơ thể, vì vậy Ed chịu hi sinh thêm cánh tay phải để trao đổi lấy linh hồn Alphonse và gắn nó vào một bộ áo giáp
ể về Ayumi Mamiya là một phù thủy nguyền rủa để mất sức mạnh của mình và chỉ một người có thể phá vỡ chính tả. Haruo Yoshikawa nghĩ rằng anh ấy là một cậu bé bình thường nhưng không hề quen biết ba chị em gái của ông có sức mạnh kỳ diệu và giữ anh ta bảo vệ và không biết gì về các exsistence của ma thuật.
Trong thế giới cõi âm, các thiên sứ chiến đấu cho tương lai và số phận của mình. Nhân vật chính là Yuri, người đứng đầu tổ chức Shinda Sekai Sensen (Chiến tuyến thế giới cõi âm) chống lại thánh thần, những kẻ đã gán cho cô một cuộc sống vô nghĩa. Bên cạnh đó, Tenshi, vị nữ chủ tịch hội học sinh thế giới cõi âm, cũng lãnh đạo các Thiên sứ ngăn chặn cuộc bạo động của tổ chức SSS. Một bên là các thành viên SSS được trang bị vũ khí chiến đấu tối tân, một bên là các Thiên sứ mang trong mình sức mạnh